Die Framework Version müsst ihr vorher rausfinden
Start>>Ausführen>>CMD
Dann gebt ihr folgenden Pfad und euer VB.NET DLL zum registriert:
%WINDIR%\Microsoft.NET\Framework\%VERSION%\RegAsm.exe c:\deine.dll
So könnt ihr die DLL Datei aus dem System entfernen:
%WINDIR%\Microsoft.NET\Framework\%VERSION%\RegAsm.exe c:\deine.dll /unregister